Herzberg vrnil v Kanado leta 1948 in preživel preostanek svoje kariere, ki delajo za Nacionalni raziskovalni svet (NRC) v Ottawi, Kanada. Od leta 1949 do 1955 je bil direktor oddelka Sveta za fiziko. Od leta 1955 do 1969 je bil direktor oddelka za Pure fiziko. Od leta 1969 do leta 1994 je imel naziv Distinguished Research Scientist oddelka za fiziko. Leta 1975 je Nacionalni raziskovalni svet ustanovil Herzberg Inštitut za astrofiziko.
Med svojim časom na Nacionalnega raziskovalnega sveta, Herzberg razširil svoje raziskave v spektroskopijo. On Določeno strukture številnih dvoatomarnih in poliatomskih molekul, vključno s strukturami veliko prostih radikalov. Prosti radikali so nestabilne molekule, ki jih proizvaja kemične reakcije, v katerih snov proste elektrone, pogosto hkrati združuje s kisikom. Obstajajo le za milijonink sekunde, preden sprejme elektrone iz drugih molekul in preurejanjem v novih molekularnih struktur.
Poleg Nobelove nagrade, Herzberg osvojil Henry Marshall Tory medaljo Kraljeve družbe iz Kanade leta 1953 zlato medaljo kanadskega združenja fizikov leta 1957, Gibbs Award Willard Ameriškega kemijskega društva leta 1969 in Royal medaljo Kraljeve družbe v Londonu leta 1971.
Herzberg ostala aktivna na področju raziskav, dokler konca svojega življenja. Umrl je 3. marca 1999 na svojem domu v Ottawi.